La bibliothèque du Centre diocésain, reprise en 2012 à la suite de la fermeture de l'établissement, est par sa valeur patrimoniale la plus importante bibliothèque privée du canton de Fribourg. L'origine du Grand Séminaire remonte à la fin du XVIIe siècle ; la bibliothèque fut fondée par Josse-Pierre de Reynold, recteur de l'église de Notre-Dame et vicaire général à Fribourg.
La bibliothèque est organiquement constituée de deux bibliothèques qui sont aujourd'hui fondues en une seule :

• la "bibliothèque des séminaristes", à l'usage interne des séminaristes et héritage du Collège des Jésuites (le Séminaire s'est installé en 1825-26 dans le Pensionnat des Jésuites) ;
• la "bibliothèque du clergé", à disposition des professeurs, des prêtres du diocèse et des séminaristes, comprenant des ouvrages anciens remarquables.
  La plupart des livres de la bibliothèque du séminaire proviennent de particuliers fribourgeois.
  Ex-libris des couvents d'Hauterive, des Augustins, des Franciscains et des Jésuites, de l'humaniste fribourgeois Peter Falck (1492-1519), de l'évêque Christophe Cosandey (1818-1883), des vicaires généraux Jakob Schüler (1588-1658) et Josse-Pierre de Reynold (1646-1706), du prévôt Sebastian Werro (1555-1614), du chanoine Pierre-Joseph Zillweger (1755-1828).